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Jun 15, 2023

温度

Volume sulle comunicazioni sulla natura

Nature Communications volume 13、記事番号: 4874 (2022) この記事を引用

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5 オルトメトリック

メトリクスの詳細

化石エネルギーによる冷暖房の需要を減らすことは最大の課題の1つであり、その需要は世界のエネルギー消費のほぼ半分を占めており、その結果、複雑な気候問題や環境問題を引き起こしています。 ここでは、高性能、インテリジェントに自動切り替え、ゼロエネルギーのデュアルモード放射熱管理デバイスを実証します。 温度を感知して電磁特性自体を自発的に調整することにより、このデバイスは、低温時に約 859.8 W m-2 の平均加熱出力 (太陽熱変換効率の約 91%)、高温時に約 126.0 W m-2 の平均冷却出力を達成します。プロセス全体で外部エネルギーを消費することはありません。 このようなスケーラブルで費用対効果の高いデバイスは、人間の生活の快適な温度帯付近で双方向の温度制御を実現できる可能性があります。 実際のデモンストレーションでは、銅板と比較して温度変動が約 21 K 低減されることが示されています。 数値予測によると、この実質ゼロエネルギーのデュアルモード熱管理デバイスには、世界中で年間を通じてエネルギーを節約できる大きな可能性があり、ネットゼロカーボン 2050 の目標を実現するための実現可能なソリューションが提供されます。

熱管理は、数百万立方メートルの人工構造物 1 からマイクロおよびナノスケールの集積回路 2、宇宙空間を飛行する宇宙船 3 から深海の有人潜水艇 4 に至るまで、人間の活動において重要な役割を果たしています。 さまざまな要件に応じてさまざまな熱管理技術が開発されています5、6、7。 しかし、それらのほとんどは、エネルギー消費、最終的には化石エネルギーを犠牲にして高性能の温度制御を実現します。 報告書によると、世界の一次エネルギー総需要は 2019 年に石油換算で 150 億トンに近くなり8、エネルギー消費量のほぼ 50% は日々の冷暖房にのみ使用されていると指摘されています9。 このことは特に、増大するエネルギー危機をさらに悪化させています。 一方、化石燃料の燃焼により発生する温室効果ガスの急増に伴い、近年、世界的に猛暑や厳寒などの異常気象が頻繁に発生するようになっている10。 したがって、化石エネルギー需要と温室効果ガスのさらなる排出を削減できる、エネルギー消費が低い、またはゼロの実現可能なさまざまな高性能熱管理技術を開発することが特に重要かつ不可欠です。

放射熱管理は、外部エネルギーを消費せずに冷暖房を実現できる有望なプラットフォームとみなされており、ますます注目を集めています11。 この目標を実現するための最も困難な課題は、熱管理材料の固有の電磁スペクトルを最適化し、無尽蔵の放射熱源 (つまり、太陽、約 5800 K) と冷熱源 (つまり、宇宙空間、 ~3 K) 自然界。 より具体的には、理想的な太陽熱加熱のためには、太陽光のスペクトルと黒体輻射の法則によって決定される、材料は 0.2 ～ 2.5 μm の波長範囲で高い吸収率と、2.5 μm を超える波長範囲で低い放射率を備えている必要があります12。 逆に、理想的な放射冷却、特に日中の周囲以下の放射冷却では、材料は太陽放射 (0.2 ～ 2.5 μm) を効率的に反射し、透明な大気の特定の波長範囲で強力な選択的中赤外線放射も期待されます。窓（8～13μm）（図1）13． 太陽熱加熱と放射冷却に関する一連の研究が別々に/独立して行われ、科学的メカニズムを徹底的に理解し、高効率材料を開発するために多大な努力が払われていることに注目してください14、15、16、17、18、19、20。 それにもかかわらず、現実世界では、ほとんどすべてのアンビエント シナリオには、空間、時間、日と季節、温度などの側面の変動を含む、非常に動的で変化しやすい環境にオブジェクトが配置されるという課題が伴います。固定太陽熱加熱や放射冷却は、どちらも動的な環境に完全に適しているわけではありません。 太陽熱暖房を例にとると、不要な暖房は暑いときの冷房のためのエネルギー消費を増加させ、寒いときの暖房のエネルギー節約を相殺する可能性さえあります。 放射冷却も同様です。 したがって、実用化するには、上記の 2 つの相反する電磁スペクトルの両方を備え、動的な周囲に応答して適切なモードに自動的に/インテリジェントに切り替えることができる熱管理システムが必要です。

a 温度に応じて太陽熱加熱 (左) と放射冷却 (右) を切り替えるデュアルモード放射熱管理デバイスの概略図。 デュアルモード デバイス (上) は、放射冷却層、温度感受性作動層、太陽加熱層の 3 つの機能層で構成されています (縮尺は一定ではありません)。 b 理想的な太陽熱加熱 (赤線) および放射冷却 (青線) 材料の吸収率/放射率スペクトル。 参考のために、正規化された ASTM G173 全球太陽スペクトル (明るい赤色の領域) と透明な赤外線大気窓 (1976 年の米国標準、明るい青色の領域) がプロットされています。 c 理想的な太陽熱加熱 (赤) および放射冷却 (青) 材料の温度の関数としての正味熱流束。 熱流束は、全球太陽スペクトル (ASTM G173) および典型的な透明大気窓 (米国規格 1976) に基づいた熱平衡関係 (補足注 1) によって計算されることに注意してください。 材料の定常状態温度は、正味熱流束がゼロのときに到達します。 熱管理電力は、材料と周囲温度との温度差がゼロに対応する交点であり、正の熱流束と負の熱流束はそれぞれ加熱電力と冷却電力を表します。

これまで、文献ではデュアルモード熱管理のスペクトル特性を動的に調整するためにいくつかのアプローチが設計されてきました (補足表 1)21,22,23,24,25,26,27,28,29,30,31。 。 ただし、加熱モードと冷却モードを切り替えるには、機械エネルギーや電気エネルギーの使用など、多かれ少なかれ外部エネルギー コストがかかります。 言い換えれば、これらの設計は準ゼロエネルギーのデュアルモード熱管理ですが、太陽熱加熱と放射冷却中に外部エネルギーのコストはかかりません。

ここでは、周囲温度を感知して暖房モードと冷房モードを自発的に切り替えることができる、インテリジェントな自動切り替えのゼロエネルギーデュアルモード熱管理デバイスを開発します。 ゼロエネルギー熱管理は、それぞれ太陽加熱層と放射冷却層に対応する 2 つの高選択性だが異なる電磁特性に依存しています。 また、温度変化に伴う放射冷却層と作動層の形状の不一致によるデバイスの自動作動により、2つの異なるモード間のゼロエネルギースイッチが実現されます。 フィールドテストの結果は、このデバイスの平均太陽熱加熱能力が約 859.8 W m-2 (太陽熱変換効率約 91% に相当) と平均放射冷却能力が約 126.0 W m-2 であることを示しています。このうち、最先端の太陽熱加熱および放射冷却材料のみに匹敵します。 優れた温度管理パフォーマンスと自動切り替え機能により、デバイスは最適な温度制御結果を達成するために適切なモードを選択できます。 数値予測により、世界的なエネルギー節約の観点から、このデュアルモード デバイスの大きな可能性が明らかになりました。 このようなゼロエネルギー熱管理は、ネット・ゼロ・カーボン 2050 の目標の実現に貢献する可能性があります。

図1aに示すように、デュアルモード熱管理デバイスは、放射冷却層、温度感受性作動層、太陽加熱層の順にある3つの機能層で構成されています。 ゼロエネルギーデュアルモード放射熱管理戦略の本質は、温度制御システムで必要とされるさまざまな高選択性のスペクトル特性の変換に基づいています（図1b）。 暖房モードが必要な場合、放射冷却層は自動的に巻き上げられ、覆われていない太陽熱加熱層が最大になります。 太陽熱発熱層の高い日射吸収率と低い赤外線放射率により、日射の大部分が吸収されて熱に変換され、赤外線による熱損失が最小限に抑えられます。 冷却モードでは、自動的に展開された放射冷却層が太陽熱加熱層を完全に覆い、太陽光に対する放射冷却層の高い日射反射により太陽光吸収が可能な限り低減され、それによって太陽放射による内部エネルギーの増加が回避されます。 一方、特定の波長範囲（8～13μm）の高い中赤外線放射は、フルパワーの熱放射によって透明な大気窓を通って宇宙空間に熱を直接伝達し、空気や周囲環境からの望ましくない入力赤外線放射を削減します。 デュアルモード デバイスの定常状態温度は、太陽からの吸収日射 (Psun)、デバイスによる放出熱 (Pdevice)、大気からの吸収熱放射という 4 つの主要な要素間の熱平衡関係によって決まります。 (Patm)、および熱伝達係数 (hc) によって特徴付けられる寄生熱 (Pparasitic) (式 (1) および補足注 1)14。 正味熱流束 (Pnet) はデバイスの温度 (Tdevice) の関数です。

ここでは、周囲温度 (Tamb) を 25 °C に固定し、普遍的な全球太陽スペクトル (ASTM G173) と典型的な大気窓 (米国標準 1976) を使用しました。 正味の熱流束がゼロの場合、デバイスの定常状態温度に達し、熱管理電力 (負は冷却を表し、正は加熱を表します) は、周囲温度と等しいデバイスの温度に対応する交点になります (図1c)。 前者は寄生熱に敏感です。 冷却モードを例にとると、デバイスの定常状態温度は、熱伝達係数の増加（0 ～ 10 W m-2 K-1）に応じて徐々に周囲温度（I から II）に近づきます。 定常状態の温度とは異なり、放射冷却力は寄生熱から独立しています (III)。 この解析は暖房モードにも適しています。

自動切り替えメカニズムは、周囲温度の変化に応答するデュアルモードデバイスの自発的な形態的調整に基づいています（図1a）。 作動層の長さは温度に影響されますが、放射冷却層の長さは同じ条件下ではほとんど変化しません。 高温になると、作動層は収縮します。 放射冷却層と作動層の間の界面の内部応力を除去するために、放射冷却層は冷却のために太陽熱加熱層を完全に覆うまで徐々に展開します。 寒いときは、作動層は逆に反応して、太陽熱層をできるだけ露出させます。 さらに重要なことは、熱管理モードの切り替えを引き起こす刺激は温度であり、これは熱管理の要件を決定する物理量です。 これは、デュアルモード デバイスがインテリジェントであり、スイッチング プロセス全体で外部エネルギーを消費することなく、周囲温度に応じて適切なモードを選択できることを意味します。

インテリジェントでゼロエネルギーのデュアルモード熱管理デバイスの実現には、3 つの典型的な特性が必要であると要約します (図 2)。 (a) デバイスは、デュアルモードを実現するために、加熱モードと冷却モードの両方で高選択性の電磁スペクトルを備えている必要があります。 -モードの高い熱管理パフォーマンス。 (b) この装置は、自身の物理化学的特性の変化を利用して、加熱モードと冷却モードを切り替える機能を備えています。 これは、ゼロエネルギー熱管理を実現するための重要な要素です。 (c) 温度管理モードの可逆自動切り替えは、温度によってトリガーされる必要があります。 これら 3 つの特性を組み合わせることで、エネルギー入力ゼロで周囲を自動的に認識して適切なモードを選択するデュアルモード デバイスの「知能」が得られるだけでなく、デュアル モードの加熱モードと冷却モードの両方で高い効率が得られます。熱管理装置。

デュアルモード デバイスの 3 つの基準: デュアル モード熱管理 (太陽熱加熱/放射冷却)、可逆自動スイッチ、スイッチのエネルギー消費。

デュアルモード熱管理の場合、デバイス内の機能部品の重要な側面は、太陽熱加熱と放射冷却に必要な高い選択性を備えたさまざまな電磁スペクトルを実現することです。 図 3a は、デュアルモード熱管理デバイスの構造を示しています。 ここでは、太陽熱加熱層用のデュアルモード熱管理デバイスの設計において、ナノクロム酸化物粉末でコーティングされたアルミニウム板（ナノクロム黒色Al板）を導入しました。 均一に分散されたナノ酸化クロム粉末は、吸収剤および鏡剤として機能し、高い太陽光吸収と低い赤外線放射を保証します（図3aの挿入図）。 プラズモン共鳴により、太陽光は酸化クロム粉末内で非輻射減衰を受け、さらに高効率で熱に変換されます12。

a デュアルモード熱管理デバイスの構造図。 Nano-Cr ブラック Al プレートは、太陽熱加熱にとって理想に近い電磁スペクトルを備えたソーラーコレクターです。 RC テープの放射冷却用の機能層は、DOP 改質 PMP マトリックスと TiO2 NP フィラーで構成されています。 接着層は、複雑で繰り返される変形プロセス中に、RC テープと感温アクチュエータ間の界面の統合を確実にします。 太陽光加熱層と放射冷却層の間の唯一の接合部分として使用される細い VHB テープは、デュアルモード熱管理のための最大有効面積を確保します。 SEM 画像の挿入図は、ナノ酸化クロム粉末がアルミニウム板上に均一に分布していることを示しています。 b 加熱モードと冷却モードにおけるデュアルモードデバイスの光学画像。 c 異なる直径を持つルチル型 TiO2 球の周囲のライト フィールド (光の正規化された電場成分の大きさ) の断面図 (d)。 入射光の波長は 475 nm で、これは太陽放射の最大エネルギー密度 (ASTM G173) に相当します。 入射光の電場と入射光の波数ベクトルをそれぞれ E と k で記号的に表します。 d PMP マトリックス内の異なる直径を持つ TiO2 球のシミュレートされた散乱断面スペクトル。 e 加熱モードと冷却モードそれぞれにおけるデュアルモード熱管理デバイスの吸収率/放射率 (α/ε)。

デュアルモード熱管理デバイスの放射冷却は、主に優れた性能を備えた自家製の伸縮性放射冷却テープ (RC テープ) によって実現されます。 RCテープの放射冷却用の機能層は、ルチル型二酸化チタンナノ粒子（TiO2 NP）をカプセル化したフタル酸ジオクチル（DOP）変性ポリ（4-メチル-1-ペンテン）（PMP）でできています（補足図1）。 PMPは、可視から近赤外線の範囲で波長に依存しない屈折率が1.46である優れた太陽光透過性ポリマーです（補足図2）。一方、ルチルTiO2 NPの屈折率はPMP32の屈折率よりもはるかに高い（>2.39）。 屈折率の大きな差は、複合マトリックスにおける多重散乱と内部反射に必要な条件です。 有限差分時間領域（FDTD）シミュレーションによって裏付けられたように、TiO2 NPが小さいほど、入射光の方向を変える能力が高くなります（図3c）。 一方、散乱中心波長は、TiO2 NPの直径の増加に伴って赤方偏移傾向を示します（図3d）。 高屈折率の散乱中心として、幅広いサイズ分布を持つTiO2 NPは、複数のミー共鳴の集合的な効果により、太陽放射全体をカバーする必要な散乱波長範囲を生成できます（図3dおよび補足図3）。 さらに、DOP 修飾 PMP、TiO2 NP、接着剤、さらには形状記憶ポリマー (感温性作動層の材料) に結合するさまざまな特性からの大量の赤外線吸収ピークが、熱を宇宙空間に伝達するのに十分な赤外線放射を提供します (補足図4)。 最適化された RC テープは、太陽放射の 90% 以上を反射し、中赤外線大気窓 (8 ～ 13 μm) で ~96% の高い吸収率/放射率を持ちます (補足図 4)。

Nano-CrブラックコートAlプレートは太陽光を吸収する黒色、RCテープは太陽光を反射する光沢のある白色です。 この利点により、このデバイスは加熱モードと冷却モードの間で外観に大きな違いを示します (図 3b)。 図3eに示すように、加熱モードのデバイスは太陽放射の約91％を吸収でき、8〜13μmの波長範囲では中赤外線の放射（約8％）がほとんどありません。 2つのモードにおけるデバイスのスペクトル特性のこのような大きな違いは、ゼロエネルギーのインテリジェントデュアルモード熱管理デバイスの基礎を築きます（補足図5）。

このようなインテリジェントで自動のデュアルモード熱管理デバイスを完全に実現するには、デバイスに自動切り替えメカニズムを適用する必要があります。 これは、加熱層と冷却層の間に挟まれた可逆的な形状記憶を備えた感温層を使用した、温度トリガーのインテリジェント自動スイッチによって実現されます。 この作動の中核となるメカニズムは、温度による作動層の可逆的な形状変化中に、放射冷却層と作動層の間の界面での内部応力を最小限に抑えることです。 ここで、二方向形状記憶ポリマー (2 W SMP) は、温度トリガー型インテリジェント スイッチを実現するための重要な材料であり、3 つのモノマー (ポリテトラヒドロフラン (PTHF)、ポリカプロラクトン (PCL) の 1 段階のエステル化反応によって簡単に合成できます) ）、およびヘキサメチレンジイソシアネート（HDI））を触媒（ジブチル錫ジラウレート（DBTDL））上でほぼ100％の収率で生成します（補足図6）。 反応生成物中の典型的なウレタン基の出現は、ポリウレタンプレポリマーの合成が成功したことを確認します（補足図7）。 次に、反応生成物をステンレス鋼のペトリ皿に直接移し、室温で溶媒を完全に蒸発させ、後で作動層をさらに調製するために必要な調製済みの 2 W SMP フィルムを取得します。

温度によって引き起こされる可逆的な形状記憶性能は、プログラミングプロセス後に達成されます（補足図8）。 加熱-冷却サイクル中、予想通り、収縮と伸びの間で自発的かつ可逆的な長さの変化が起こります。これは、ポリマー内の部分セグメントの可逆的な溶融-結晶化プロセスによって引き起こされます(図4a)。 注目すべきことに、伸長方向にプログラムされた 2 W SMP は、加熱すると収縮し、冷却すると膨張します。 同じサイズの RC テープをプログラムされた 2 W SMP に収縮状態で貼り付けることで、緊密なラミネートを形成できます。 プログラムされた 2 W SMP の異常な収縮挙動によって生じる、RC テープとプログラムされた 2 W SMP の間のプログラム方向に沿った長さの大きな違いにより、冷却時にラミネートが RC テープ側に曲がる可能性があります。 図4bに示すように、温度が上昇するにつれて、コイル状の積層体は完全に平らになるまで徐々に広がります。 特に、加熱プロセスでは曲げ角度がゆっくりと減少し始めます。 温度がトリガー温度よりも高くなると、曲げ角度は急激に減少します。 この鋭角の変化は、プログラムされた2W SMPにおける部分的な結晶構造の融解によって決定されます（図4a）。 これにより、RC テープ - 2W SMP ラミネートは、プログラムされた 2 W SMP 側に過度に曲げることなく、加熱が必要な場合は低温でコイル状の状態を維持し、冷却が必要な場合は高温で展開された状態を維持し、設計された自動温度トリガースイッチングを実現します。 加熱-冷却サイクル中に曲げ角度のヒステリシスが存在します。これは、プログラムされた 2 W SMP の溶融温度と結晶化温度の差から生じます。 RCテープ-2W SMPラミネートのトリガー温度は、実際のシナリオの要件に従って、PCLモノマーの分子量（Mw）によって調整できます（補足図9および10）。 Mw = 10,000のPCLの場合、トリガー温度は23〜24℃の範囲であり、人間の生活に快適な温度ゾーン付近です（図4b）。 さらに、RCテープ-2W SMPラミネートは、繰り返しの加熱-冷却プロセス中に優れたサイクル特性を示し、長期動作における良好な安定性を示しています（補足ムービー1および補足図11）。

それぞれ加熱モードと冷却モードでプログラムされた 2 W SMP の X 線回折スペクトル。 b 加熱プレートの温度の関数としての RC テープ - 2W SMP ラミネートの曲げ変形性能。 PCLモノマーの分子量は10,000です。 光学画像の挿入図は、RC テープ-2W SMP が低温ではコイル状の状態にあり、高温では展開された状態にあることを示しています。 c 加熱モードと冷却モードの間のサイクル数の関数としての、デュアルモードデバイスにおける RC テープ - 2W SMP フィルムアレイの可逆的な曲げ変形。

次に、いくつかのRCテープ-2W SMPラミネートを並べて貼り合わせて、ナノCr黒色Alプレートを正確に覆う大型のフィルムを形成します（補足注2および補足図21）。 細い VHB テープは、太陽熱加熱層と放射冷却層の間の唯一の接合部分として、デュアルモード熱管理のための最大有効面積を確保します。 また、加熱モードと冷却モードを繰り返し切り替えるデュアルモードデバイスの堅牢性も実証しました（図4c）。 簡単に説明すると、RC テープと 2W SMP ラミネートの可逆的な形状変化により、デュアルモード デバイスのアクティブ領域の最大割合が実現され、加熱モードと冷却モードそれぞれでの熱管理の最良の効果を達成することができます。 また、温度感知トリガー機構により、デュアルモードデバイスは、外部エネルギーを消費することなく、2 つの熱管理モードをインテリジェントかつ自由に切り替えることができます (補足ムービー 2)。

加熱モードと冷却モードの両方に対するこのデュアルモードデバイスの動作効率を推定するために、ジュール加熱ベースの測定システムが熱流束を監視するように設計されています（補足図18）。 ファンと組み合わせたペルチェ デバイスは、システム内の安定した冷気源として使用されます。 屋外でのフィールドテストの前に、ソーラーシミュレーター (AM 1.5) を使用して屋内実験が最初に実行されました。 デュアルモードデバイスの太陽加熱能力と放射冷却能力は、5サイクルにわたってテストされます（補足図19c）。 太陽熱加熱の場合、デュアルモード装置の平均熱流束は 933.6 ± 13.7 W m−2 に達します。これは、暖房モードにおけるデュアルモード装置の理論値とほぼ一致しており、太陽放射の 94% にほぼ等しくなります (ASTM G173)。 ) (図3e)。 同様に、放射冷却の場合、平均熱流束は -94.4 ± 42.8 W m-2 で、これは冷却モードの理論値の約 55% です。 一定の差異と変動は両方とも、RC テープ - 2W SMP フィルムとナノ Cr 黒 Al プレート間の熱接触が不十分であることに起因する可能性があります。 理論モデルの計算の詳細については、補足ノート 3 で説明します。さらに、デュアルモード デバイスは、外部エネルギーを消費することなく、温度に応答して加熱モードと冷却モードを自発的に切り替えます。 暖房モードでも冷房モードでも、切り替えを繰り返しても、熱管理パフォーマンスに明らかな低下はありません。

さらに、実際の環境（中国、天津（北緯38.99度、東経117.34度）にある南開大学のキャンパス内）で真に実用的な熱管理性能をテストするために、屋外で現実世界のシナリオでフィールド実験を毎日実施しました（補足） 5)。 比較のために 2 つの同じシステムが並列に設定されています (補足図 18)。 1 つの銅 (Cu) プレートはデュアルモード デバイスで覆われ、もう 1 つは、太陽光吸収と赤外線放射がゼロに近いため、対照グループとして同じサイズのアルミニウム (Al) 箔で覆われています (補足図)。 13)。 デュアルモードデバイス用システムのヒーターは定電流源に接続され、もう一方はアルミニウム箔の温度をデュアルモードデバイスの温度と同じに維持するためにフィードバック制御プログラムに接続されています（補足図） .23）。 図5aに示されているのは、太陽放射、暖房モードおよび冷房モードのデュアルモードデバイスについてそれぞれ記録された3つの熱流束曲線です。 太陽熱変換効率は常に約 91% に留まり、太陽放射がますます強くなり、太陽熱の出力は増加し続け、958.7 W m-2 近くに達します。 さらに、正午付近の平均放射冷却力は、法線入射太陽放射が 850 W m-2 を超える場合、126.0 W m-2 に達します。 周囲の熱放射の減少と避けられない熱の対流と伝導（補足注4）を考慮すると、屋外での暖房モードと冷房モードの両方でのデュアルモードデバイスの加熱流束データの測定は、屋内の実験結果とよく一致します。 これらの結果は、当社のデュアルモードデバイスが太陽熱加熱モードと放射冷却モードの両方で繰り返しかなり高効率の熱管理性能を達成でき、温度に応じてそれらを自動的に切り替えることができることを示しています。 動作や切り替えを含むプロセス全体で、外部エネルギーはゼロです。 デュアルモード デバイスは、一年のさまざまな季節を通じて現実世界で動作することが可能です。 私たちが知る限り、2 つの熱管理モード、ゼロエネルギー消費、インテリジェントで自由なスイッチングなど、これらの機能を組み合わせたこのデュアルモード熱管理デバイスの設計は文献で報告されていません (補足表 1)。 ）。

a フィールドテストで測定された連続時間分解太陽熱加熱力（赤線）と放射冷却力（青線）。 太陽熱変換効率 (ηsolar-thermal) は、リアルタイムの日射量 (オレンジ色の線) に応じて約 91% (赤色の点線) で変動します。 b 天津市の暖房 (赤) モードと冷房 (青) モードにおけるデュアルモード デバイスの 1 年間の月ごとの全エネルギー節約量と、年間を通じてのエネルギー節約量 (緑) をモデル化しました。 暖房モードと冷房モードを分ける臨界温度は 17 °C と想定されており、これは春と秋の北京の平均気温とほぼ同じです。 暖房モード：1月～4月、10月～12月。 冷房モード：5月～9月。 c、d 天津における(c)1月の暖房エネルギー節約と(d)7月の冷房エネルギー節約に対する太陽吸収率(αsolar)と赤外線放射率(εinfrared)の影響。 デュアルモードデバイス (スター) の太陽光吸収率と対応する赤外線放射率を、温度応答デバイス (ドープ二酸化バナジウム (VO2)、正方形、ヒドロゲル、円、相変化ポリマー、三角形、その他の材料、六角形）文献に記載されています。 e 1 月に暖房モード (赤い円) または冷房モード (青い円) のデュアルモード デバイスを備えた一部の都市のモデル化された省エネ (円の半径) マップ。 f 太陽放射下（Isun、オレンジ色の線）での厚さ 200 μm の Cu プレート（TCu プレート、青色の点線）と比較したデュアルモード デバイス（Tsample、黒色の線）のリアルタイム温度差（ΔT = Tsample − TCu プレート） ）。 ジュール加熱パワーがオンオフを繰り返すと、デュアルモードデバイスが温度を感知して冷却モードと加熱モードを切り替えます。

過去の気象データを参照して、デュアルモードデバイスが省エネに及ぼす潜在的な影響を定量的に予測するために、デュアルモードデバイスの暖房モードと冷房モードの月ごとの発生熱と冷気をそれぞれ計算しました（補足注6）。 地球と太陽の間の相対位置が周期的に変化するため、異なる月におけるデュアルモード装置の冷暖房能力は一定の規則性を示します。 典型的な大陸性モンスーン気候都市である天津を例にとると、総日射量と平均気温は最初に増加し、その後 1 年で一緒に減少します（図 5b および補足表 2）。 より寒い冬であっても、デュアルモードデバイスは、総日射量が非常に低いにもかかわらず、その高い太陽熱変換効率のおかげで、依然としてかなりの熱（>0.15 GJ m−2）を生成することができます。 冷却能力は主に温度によって決まり、日射の影響はあまり受けません。 ピークは 7 月と 8 月に 0.24 GJ m−2 に達し、まさに暑い夏に相当します。 年間の累積エネルギー節約量は予測では 2.9 GJ m−2 を超えます。 1 月の暖房の最大エネルギー節約は αsolar = 100%、εinfrared = 0% で発生し、7 月の冷房の最大エネルギー節約は αsolar = 0%、εinfrared = 100% で発生します (図 5c、d)。 これは、私たちが提案した 2 つの理想的な高選択性の電磁スペクトル (図 1b) とよく一致します。 文献30、33、34、35、36、37、38で報告されている温度応答型熱管理デバイス（窓やコーティングを含む）と比較して、当社のデュアルモードデバイスは、太陽光吸収率の91％と赤外線放射率の8％に達することができます。暖房の場合は太陽光の反射率が 90%、冷房の場合は赤外線放射率が 97% であり、理想的な電磁スペクトルに非常に近い値です。 このスペクトル選択性の大幅な改善により、当社のデバイスは異なる動作空間に置かれ、デュアルモード放射熱管理の新たな指標が打ち立てられました。 いくつかの都市は、世界中の典型的な陸上気候帯を代表するために選択されています (補足図 25 および補足表 3)。 デュアルモードデバイスは、暖房モードでも冷房モードでも、ほぼすべての気候帯で大幅な省エネ効果があることがわかります。 暖房モードと冷房モードの分割温度は 17 °C であると仮定しました。これは春と秋の北京の平均気温とほぼ同じです。 対応する省エネマップを図5eに示します。 1 月は、北回帰線以北のほとんどの地域で気温が低く、デュアルモード デバイスは暖房モードで動作します。 一般に、北回帰線に近づくほど、デュアルモード装置の太陽熱変換により暖房用のエネルギーを節約できます。 これは、緯度の関数としての太陽放射の変化と一致しています。 対照的に、北回帰線の南部に位置するほとんどの地域では、1 月の天気は暖かいか、暑い場合さえあります。 冷房モードのデュアルモード装置は、特に夏にある北回帰線付近の地域で、冷房のエネルギー節約に優れた効果を発揮します。 上記の分析は、グローバルな熱管理とエネルギー節約の観点から、デュアルモード デバイスの大きな可能性を説明しています。

屋外でのデュアルモードデバイスによる高性能温度制御のリアルタイムデモンストレーションを図5fに示します。 一定のジュール加熱電力を交互に適用および除去すると、デュアルモードデバイスは温度を認識することによって冷却モードと加熱モードを自発的に切り替えます（補足図27）。 ほぼ不変の電磁スペクトルを持つ裸の Cu プレートを対照グループとして使用します。 予想通り、加熱モードのデュアルモード デバイスで覆われた Cu プレートは、温度が低い場合、太陽放射の下で裸の銅プレートよりも明らかに約 6 K 高くなります。 また、暑いときは、冷却モードのデュアルモードデバイスによって 15 K 近くの温度低下が実現されます。 暗い夜であっても、デュアルモードデバイスは、暖房モードでの赤外線放射が少ないため熱を保存することもでき、冷房モードでは効率的に冷房を生成します（補足図28）。 温度変動が合計で約 21 K 減少し、デュアルモード デバイスの温度制御能力が強力かつ視覚的に示されています。

要約すると、太陽熱加熱と放射冷却の理想的なスペクトルに近い 2 セットのスペクトル特性を備え、周囲環境に応じて適切なモードに自動的に切り替えることができる、インテリジェントでゼロエネルギーのデュアルモード放射熱管理デバイスを報告しました。温度。 現実世界では、このデバイスは、寒冷時に約 859.8 W m-2 (平均太陽熱変換効率約 91% に相当) の平均暖房能力、高温時に約 126.0 W m-2 の平均冷却能力を達成できます。 2 つの異なる高選択性スペクトル特性を備えているためです。 温度によってトリガーされる可逆自動スイッチのおかげで、デバイスは適切なモードをインテリジェントに選択して、最良の温度制御結果を得ることができます。 このデュアルモードデバイスの設計は、熱管理における太陽熱加熱と放射冷却のゼロエネルギーの利点を最大限に活用しますが、これは私たちが知る限り文献では報告されていません。

デュアルモード熱管理デバイスは、ゼロエネルギー設計として、自然界の再生可能エネルギー、太陽熱、宇宙の寒さを最大限に活用するため、大規模な建物の屋根などのオープンエリアに非常に適しています。 屋根上に多数の機器を配置することで、発生した熱エネルギーを直接空間の温度制御に利用することもできますが、これは効率が低く、屋根に近い空間の温度制御しかできません。 報告された研究を参照すると、アクティブ熱管理システムにおける伝熱流体の初期温度制御に放射熱管理を適用すると、熱エネルギーの使用効率が大幅に向上します。 一般に、このアイデアは、将来の再生可能エネルギーの生成と効率に対するシステムレベルのアプローチを表しています。 個々のデバイスに関する限り、実際のシナリオでの熱管理性能と耐候性をいかに向上させるかが最優先事項です。 しかし、そのような本当のゼロエネルギーデュアルモードデバイスは、地球規模の熱管理とエネルギー節約に大きく実用的な可能性を秘めており、ネットゼロカーボン2050の目標を実現するための再生可能なゼロエネルギープラットフォームを提供します。

マルチブレードコーティングにより放射冷却テープ（RCテープ）を作製しました。 まず、０．５ｇのポリ−４−メチル−１−ペンテン（ＰＭＰ）粒子（三井化学、ＭＸ００２）を、６０℃で撹拌することによって２０ｍＬのシクロヘキサン溶媒（アラジン、ＡＲ９９．５％）に溶解した。 次に、1.355 g のルチル型二酸化チタン ナノ粒子 (TiO2 NP) (Shanghai Yaoyi 合金材料有限公司) および 0.148 g のフタル酸ジオクチル (DOP) (Aladdin、AR 99.0%) を、チップ超音波処理 (500 秒) によって PMP 溶液と比例的に混合しました。 W、30分）前駆体溶液を作成します。 PMP-DOP-TiO2 溶液をきれいなステンレス鋼基板上にブレード コーティングして、2 つの透明なテープ スペーサーの間に均一な液体膜を作製しました。これをすぐに 80 °C の加熱プレート上に置き、溶媒を急速に蒸発させます。 ＲＣテープの厚み（７５μｍ）は、ブレード塗布・乾燥の繰り返し回数により決定した。 水溶性接着剤（ウェンディン接着剤株式会社、＃８０３）を、調製したままの複合フィルム上にブレードコーティングして、接着剤層を形成した。 80 °C に加熱して残留溶媒を除去した後、RC テープを基板から簡単に剥がすことができました。 RC テープ フィルムは、希望の形状に合わせて調整し、さらにさまざまな製品に加工することができます。

二方向形状記憶ポリマー（2 W SMP）は、触媒上のモノマー間のエステル化反応によって合成されました（補足図6）。 まず、ポリテトラヒドロフラン（PTHF、平均Mw = 2900、Sigma-Aldrich）とポリカプロラクトン（PCL、平均Mw = 10,000/36,000、Aladdin）（またはポリカプロラクトンジオール（PCL-diol、平均Mw = 2000、Aladdin））を完全に溶解しました。室温で撹拌しながら、トリクロロメタン（CHCl3、AR、Tianjin Bohua Chemical Reagents Co., Ltd）に比例して加えた。 次いで、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＨＤＩ、９９％、Ａｌａｄｄｉｎ）およびジブチルスズジラウレート（ＤＢＴＤＬ、９５％、Ａｌａｄｄｉｎ）をこの溶液に順次加え、室温で３．５時間絶えず撹拌した。 ３つのモノマーのモル比（ｎＰＴＨＦ：ｎＰＣＬ：ｎＨＤＩ）は９：１：２０であった。 ＤＢＴＤＬ触媒の量は、３つのモノマーの総重量の１％であった。 プロセス中に、モノマーが徐々に重合して 2 W SMP を形成しました。 エステル化反応の生成物を、水平なステンレス鋼シャーレに注いだ。 室温で溶媒が完全に揮発した後、2 W SMP フィルムがペトリ皿の底に存在しました。これは、必要に応じて任意の形状にさらに切断できます。

分子量 36,000 の PCL 様モノマーによって合成された 2 W SMP を例として選択しました。 準備したままの 2 W SMP ストリップを 90 °C (プログラム温度) で長さの 5 倍に伸ばし、室温 (低温) に冷却するまで固定しました。 その後、延伸した２Ｗ ＳＭＰストリップを５５℃（高温）で延伸方向にある程度収縮させ、プログラミング処理を終了した。 同じサイズの RC テープを 55 °C でプログラムされた 2 W SMP ストリップに貼り付けました。 この RC テープ - 2W SMP ラミネートを室温でコイル状に巻き、55 °C で広げました。 いくつかの RC テープ - 2W SMP ラミネートを 55 °C で並べて置き、幅の狭い透明テープの一部で接着して、かなり大きなサイズのフィルムを形成しました。 このフィルムを、ナノクロム酸化物粉末をコーティングした同じサイズのアルミニウム板（ナノCr黒色Al板、KNEAR）上に細いVHBテープで固定し、デュアルモードデバイスを作製しました（図3a）。

異なるモードでのデュアルモードデバイスの反射率 (R) は、積分球とフーリエ変換赤外 (FT) を備えた紫外可視近赤外 (UV-NIR) 分光光度計 (Agilent、Cary 5000) を使用して測定されました。 -IR) 分光計 (Perkin Elmer、Frontier Optica) と積分球 [PIKE、MCT Mid-IR Integrated sphere] を備えています。 吸収率/放射率 (α/ε) は 100%-R (Al プレートにより測定される透過率 0%) を使用して計算されました。 表面形態は走査型電子顕微鏡（日本電子、JSM-7800）を用いて観察した。 X線回折データは、粉末X線回折装置(Riraku Smart Lab SE)によって取得されました。

補足図18は、太陽熱加熱と放射冷却を含む熱管理能力を定量的に推定するための装置を示しています。 上からデュアルモードデバイス、銅（Cu）板（長さ40mm、幅40mm、厚さ0.2mm）、ヒーター、ペルチェ素子、ファンで構成されています。 デュアルモードデバイス、Cuプレート、ヒーター、ペルチェデバイス、ファン間の機械的安定性を確保するために両面テープが貼られています。 ファンには日射による放熱性能の低下を防ぐため、中央に40mm×40mmの正方形の開口部を設けたアルミニウム(Al)箔をコートしたPETを取り付けています。 室内実験はソーラーシミュレーター（AM1.5）を使用して行いました。 実験全体を通じて、ファンと組み合わせた動作中のペルチェ デバイスが装置内の安定した冷気源として使用されました。 模擬太陽光の下で、一定のジュール加熱電力が交互にオンとオフになり、その結果、デュアルモード デバイスの冷却モードと加熱モードが自動で切り替わりました。 次に、暗闇の中で、比例積分微分 (PID) プログラムに接続されたヒーターが、加熱モードと冷却モードを含む模擬太陽光下と同じ温度でデュアルモード デバイスを制御しました。 暗闇でのデュアルモードデバイスの定常状態温度は、加熱モードと冷却モードに関係なく、模擬太陽光の下での温度とよく一致しました（補足図19a）。 2 つのシーン間のジュール加熱電力の差は、模擬太陽光の下での対応する太陽加熱電力 (正の熱流束) と放射冷却電力 (負の熱流束) でした (補足図 19b)。 周囲温度は実験プロセス全体を通じて比較的安定していました。 2 つのモードでデバイスの熱管理性能を評価するために、より高い転移温度を持つ 2 W SMP (分子量 10,000 ではなく 36,000 の PCL 様モノマーによって合成) を選択しました。

太陽熱加熱力（正の熱束）と放射冷却力（負の熱束）を測定する装置は、シミュレーションシーンで使用されたものと同じです。 熱流束データをリアルタイムで記録するために、同じ 2 台の装置を並列に設置しました。 1 つの Cu プレートはデュアルモード デバイスで覆われ、もう 1 つは太陽放射と赤外線の強い反射のため、対照グループとして同じサイズの Al 箔で覆われました (補足図 13)。 デュアルモードデバイス用の装置のヒーターには定電流源を接続し、もう一方のヒーターにはフィードバック制御加熱システムを接続して、Al箔の温度を常にデュアルモードデバイスと同じ温度に維持しました。 Al 箔には太陽光吸収がほとんどないため (シミュレーションスペクトルから推定される加重平均太陽光吸収率は約 6.5% (補足図 13))、この追加の太陽熱変換に基づいて熱流束 (Φq) を校正する必要があります。 太陽加熱力 (正の熱束) または放射冷却力 (負の熱束) は、 \({\varPhi }_{q}={P}_{Al}-{P}_{device}+{\alpha) によって計算されます。 }_{Al}{I}_{sun}\)、ここで、PAl は、Al 箔に適用される面積あたりのジュール加熱電力、Pdevice は、デバイスに適用される面積あたりのジュール加熱電力、αAl は、Al 箔の加重平均日射吸収率、およびIsun は太陽放射の強さです。 太陽熱暖房の場合、ペルチェ デバイスとペルチェ デバイスを組み合わせたファンを同じ条件下で動作させて、より低い温度を維持し、デュアルモード デバイスに暖房モードを提供します。 放射冷却のために、ペルチェ素子とファンはまだ動作していた状態でした。 ヒーターによって、適切な一定のジュール加熱電力がデュアルモード デバイスに適用され、デバイスが冷却モードに切り替わりました。 試験位置の気象条件を記録するために、気象観測所を装置の近くに設置した。 実験は夏に行われ、実験プロセス全体を通じて周囲温度は比較的安定していたため、二重の効果を示すために、より高い転移温度を持つ 2 W SMP (分子量 10,000 ではなく 36,000 の PCL 様モノマーによって合成) を選択しました。モードの熱管理パフォーマンス。

この研究の結果を裏付けるデータは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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この研究は、中国国家重点研究開発プログラム (2020YFA0711500 (RM) および 2020YFA0711501 (RM))、中国国家自然科学財団 (51973095 (RM) および 52011540401 (RM)) によって支援されています。

これらの著者は同様に貢献しました: Quan Zhang、Yiwen Lv.

材料科学工学院、国立高等材料研究所、南開大学、Tongyan Road 38、Tianjin、300350、PR China

Quan Zhang、Yiwen Lv、Yufeng Wang、Shixiong Yu、Rujun Ma

国家重点研究所および元素有機化学研究所、ナノスケール科学技術センターおよび機能性高分子材料重点研究所、南開大学化学科、天津、300071、中国

Chenxi Li & Yongsheng Chen

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QZ、RM、YC が実験を考案し、設計しました。 QZ は RC テープを準備し、FDTD のシミュレーションを実行しました。 QZ、YL、YWは2W SMPを合成し、RCテープ-2W SMPフィルムを準備しました。 QZ、YL、YW、SY は実験装置を製作し、測定を実行しました。 QZ、YL、YW、SY、CL、RM、YC がデータを分析および解釈しました。 原稿は主に QZ、YL、RM、YC が作成し、著者全員が原稿の作成と原稿へのコメントに参加しました。 RMとYCが作品を監督しました。

Rujun Ma または Yongsheng Chen への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Communications は、この研究の査読に貢献してくれた Anna Marszal-Pomianowska と他の匿名の査読者に感謝します。 査読者レポートが利用可能です。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

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転載と許可

Zhang, Q.、Lv, Y.、Wang, Y. 他正味ゼロエネルギーを実現する温度依存性デュアルモード熱管理デバイスにより、年間を通じてエネルギーを節約します。 Nat Commun 13、4874 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41467-022-32528-1

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受信日: 2022 年 3 月 8 日

受理日: 2022 年 8 月 4 日

公開日: 2022 年 8 月 19 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-32528-1

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